乾德元年(963年)四月,泉州副使陈洪进废张汉思,自称留后,李煜就以陈洪进为节度使,以维持泉州对南唐的隶属关系。七月,李煜奉诏入京面见宋太祖。十二月,李煜上表宋廷,请求罢除诏书的不名之礼(李煜继位后,尊奉宋廷,故宋对南唐的诏书不直呼李煜的名讳),改为直呼姓名,未得许可。
乾德二年(964年),任韩熙载为中书侍郎、勤政殿学士,主持贡举;又命徐铉主持复试。十一月,太祖遣作坊副使魏丕吊祭,李煜亦遣使入宋,献银二万两、金银龙凤茶酒器数百件。
乾德四年(966年)八月,李煜遣龚慎仪持诏书出使南汉,相约臣服宋朝,龚慎仪至南汉,被扣留。开宝四年(971年)十月,宋太祖灭南汉,屯兵汉阳,李煜非常恐惧,遣其弟郑王李从善朝贡,上表奏请罢除诏书不直呼姓名的礼遇,宋太祖同意,但扣留李从善。
同年,有商人告密,宋军于荆南建造战舰千艘,请求派人秘密焚烧北宋战船,李煜惧怕惹祸,没有批复。时国家形势紧迫,李煜忧心似焚,每天与臣下设宴酣饮,忧愁悲歌不已。
开宝五年(972年)正月,李煜下令贬损仪制:下“诏”改称“教”;改中书、门下省为左、右内史府,尚书省改为司会府,御史台改为司宪府,翰林改为文馆,枢密院改为光政院;降诸“王”为“公”,避讳宋朝,以示尊崇。元宗时,虽臣服后周,但金陵台殿皆设鸱吻(殿脊的兽头);乾德年间,宋朝使者到来,李煜就撤去,使者走后再复原;至此,遂撤去一应器物,不再使用。
太祖晋封李从善为泰宁军节度使,并在汴阳坊赏赐宅院,暗示李煜入京降宋;李煜遣户部尚书冯延鲁为李从善所受封赐道谢,冯延鲁入汴京,因病未能朝见宋太祖而返。
开宝六年(973年)夏,太祖遣翰林院学士卢多逊出使南唐,李煜上表愿接受北宋册封爵位,被拒。十月,内史舍人潘佑感于国运衰弱,上书极言劝谏李平为尚书令,徐铉、张洎进言“李平妖言惑众,煽动潘佑犯上”,李煜遣人收捕,潘佑在家中自裁,李平亦自缢狱中。
北宋灭南汉后,置南唐于三面包国之中。后主李煜为自保,明臣服,暗备战,在遣使向宋请受策封的同时,将兵力署在长江中下游各要点,以防宋军进攻。
宋开宝七年(974年)九月,赵匡胤以李煜拒命不朝为辞,发兵10余万,三路并进,趋攻南唐:东路以吴越王做为昪州东南面行营招抚制置使,率数万兵自杭州北上策应,并遣宋将丁德裕监其军;中路曹彬与都监潘美率水陆军10万由江陵(今湖北江陵)沿长江东进;西路王明为池、岳江路巡检、战棹都部署,牵制湖口唐军,保障主力东进。后主李煜过于依赖长江天险,坐失利用宋军渡江时反击的机会。
十月,宋军顺利渡过长江。采石、秦淮河、皖口三战,南唐屡战屡败,在长江中游的精锐兵力全部丧失。
开宝八年三月,宋军攻至金陵城下。六月,吴越军队攻陷金陵东面的门户润州。南唐都城金陵陷入合围之中,后主急召外地军队救援金陵。然而,这一切都为时已晚。十月,由江西赶往金陵的朱令赟率领的15万水军在湖口一战中几乎全军覆没。金陵的外援被完全切断,成了一座孤城。
而后主仍执意守城到底。围城之中的金陵,粮食乏,士气低落。十一月十二日,北宋曹彬大军开始从三面攻城,南唐五千兵夜袭宋军北寨,未果。二十七日,宋军破城,李煜奉表投降。南唐遂亡。
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